A Letter Home består av en samling coverlåter innspilt i Jack Whites Third Man Records oppussede innspillingsbås fra 1947 (forestill deg et enkelt studio ikke særlig større enn en telefonkiosk, og du er i nabolaget). Neil Young beskriver selv albumet som "en samling av nyoppdagede sanger fra fortiden, innspilt på eldgammelt utstyr som fanger og formidler essensen av noe som kunne ha gått tapt for alltid" - resultatet er denne samme varme og primitive følelsen som preger gamle Folkway-utgivelser. Når det gjelder låtutvalget, gikk Neil'ern for sanger som er betydningsfulle for ham personlig. Her er blant annet Bert Janschs "Needle Of Death" (som inspirerte Young til å skrive 1972-låta "Needle And The Damage Done"), Bob Dylans "Girl From The North Country", Willie Nelsons "Crazy", Don Everlys "I Wonder If I Care As Much" og Bruce Springsteens "My Home Town". Albumet åpner med et brev til Youngs avdøde mor, noe som setter den dypt personlige tonen for resten av albumet.