Metal-kvartetten fra Atlanta hadde stor suksess med sitt tredje studioalbum, det kritikerroste Blood Mountain fra 2007. Forventningene til oppfølgeren er dermed skyhøye. Crack The Skye inneholder bare syv låter, men de strekker seg til gjengjeld over 50 minutter til sammen, med den firedelte "The Czar" i sentrum. Musikken er fortsatt blytung, men har tatt et lite skritt nærmere den klassiske rocken. Dette er et album som utvider Mastodons nedlagsfelt - de har på alle måter blitt et større band, et bedre band, et band som kan tillate seg å gjøre hva som helst med sin beinharde, beintunge rock. Som det hintes til i tittelen, er tematikken alt annet enn jordnær - her behandles blant annet romfart, teoriene til Stephen Hawking, ormehull, Rasputin og det russiske tsarveldet. Produsent på Crack The Skye er Brendan O'Brien, best kjent for sine arbeider med Rage Against The Machine, Pearl Jam, AC/DC og Bruce Springsteen. Albumet ble spilt inn i Southern Tracks Studios i Atlanta, med Scott Kelly fra Neurosis som gjestevokalist på tittelsporet.